Внук Л.Н. Толстого. Корнет императорской кавалерии, служил в Ташкенте. В 1924 эмигрировал в США. Учился в колледже Уильяма Пенна, затем прошел курсы по содержанию животных в Университете шт. Айова в Эймсе. С 1927 сотрудничал с географом и натуралистом У. Берденом, научным сотрудником и попечителем Музея естественной истории в Нью-Йорке. Помогал в планировании нового Национального парка у горы Мак-Кинли. С 1931 активно работал с Клубом первопроходцев и путешественников в Нью-Йорке. На протяжении 1930-х участвовал в создании нескольких фильмов и предпринял ряд экспедиций в Центральную и Южную Америку, сделал важный вклад в развитие подводной съемки и фотографии. В 1937 создал с двумя коллегами первый в мире океанариум в Меринлэнде (шт. Флорида, США). Отвечал за дизайн и конструкцию океанариума; его генеральный менеджер до 1942. В 1942—43 направлен со специальной миссией в Тибет, личный посланник президента Ф.Д. Рузвельта. Полковник армии США. Участвовал в создании Природоохранного треста Багамских островов, уделял значительное внимание сохранению популяции фламинго на этих островах. Служил в бюро Природоохранного комитета Карибского бассейна. Поддерживал Толстовский фонд.

Похоронен на кладбище Ново-Дивеевского женского монастыря.

 Отец: Андрей Львович (1877—1916). Мать: Дора Федоровна (урожд. Вестерлунд; 1878—1933). Братья: Лев (1898—1900); Павел (1900—1992), агроном; Никита (1903—1992), доктор филологических и экономических наук, преподавал в Упсальском университете (Швеция); Петр (1905—1970), занимался сельским хозяйством; Федор (1912—1956). Сестры: Нина (1906—1987); Софья (1908—2006), художница; Мария (1908—1993); Татьяна (1914—2007), художница; Дарья (1915—1970); Софья (1900—1957), директор толстовских музеев. Жена: в 1-м браке — Зоя Дмитриевна (ур. Платонова; 1891—1978); во 2-м браке — Вера Ильинична (ур. Сидоркова; 1894—1974). Сын: Александр (1921—1997), геолог. Дочь: Софья (1922—1990).

Библ.: Tolstoy I. Across Tibet from India to China // National Geographic. 1946. August.

Лит.: Tung R. A Portrait of Lost Tibet: Photographs by Ilya Tolstoy and Brooke Dolan. Berkeley, 1980;  Goldstein M., Gelek R. A History of Modern Tibet, 1913—1951: The Demise of the Lamaist State. Berkeley, 1989; Сорокина М.Ю. Российское научное зарубежье: Материалы для биобиблиографического словаря. Пилотный вып. 6. Естественные науки XIX - первая половина XX века. М., 2011. С. 300—301; Тюляков С. Засекреченный внук Льва Толстого // Независимое военное обозрение. 2012. 2 ноября; Шергалин Е.Э. Граф Илья Андреевич Толстой (1903—1970) — один из основателей первого в мире океанариума // Астраханский вестник экологического образования. 2013. № 1. С. 197—202.

Некр.: Незабытые могилы. Российское зарубежье: Некрологи 1917—1997: В 6 т. / Сост. В.Н. Чуваков и др. М., 2007. Т. 6, кн. 2. С. 417.